Conjuntos de Bases Segmentadas e Contraídas Consistentes em Erro de Qualidade Valência de Doble e Triplo-ζ para Cálculos Relativísticos de Todos os Elétrons de Um e Dois Componentes

Conjuntos de bases gaussianas segmentadas e contraídas otimizadas no nível de dois componentes exato para um elétron (X2C) - incluindo um modelo de tamanho finito para o núcleo - são apresentados para elementos até Rn. Esses conjuntos de bases são equivalentes para cálculos relativísticos de todos os elétrons em relação aos conjuntos de bases "def2" de Karlsruhe para tratamentos não-relativísticos (H-Kr) ou baseados em potenciais de núcleo efetivo (Rb-Rn). Para máxima consistência, as bases apresentadas aqui foram obtidas das anteriores através de modificação e reotimização. Além disso, apresentamos extensões para cálculos auto-consistentes de dois componentes, necessários para a separação de camadas internas por acoplamento spin-órbita, e conjuntos de bases auxiliares para ajustar a parte de Coulomb da matriz de Fock. A ênfase foi colocada tanto na precisão das energias de orbitais atômicos quanto na precisão das propriedades moleculares. Um grande conjunto de mais de 300 moléculas representando (quase) todos os elementos em seus estados de oxidação comuns foi usado para avaliar a qualidade das bases em toda a tabela periódica.