Quebrando o Gargalo de Fônons em Pontos Quânticos de PbSe e CdSe: Teoria do Funcional de Densidade no Domínio do Tempo da Relaxação de Portadores de Carga

O confinamento espacial pode criar gargalos de relaxação devido à incompatibilidade entre as frequências eletrônicas e vibracionais. Esta hipótese motivou a descoberta de múltiplos excitons, que poderiam aumentar significativamente a eficiência das células solares com pontos quânticos (QD). Surpreendentemente, experimentos recentes não mostraram gargalos. Nosso estudo ab initio no domínio do tempo da dinâmica elétron-fônon racionaliza a rápida relaxação em QDs de PbSe e CdSe, que possuem propriedades eletrônicas substancialmente diferentes. As flutuações atômicas e os efeitos de superfície levantam degenerações e criam distribuições densas de níveis eletrônicos em todas as energias, exceto nas mais baixas, enquanto o confinamento aumenta o acoplamento elétron-fônon. A análise se aplica a nanomateriais em geral, modificando a visão fundamental sobre a interação elétron-fônon.