Conversão Eletroquímica de CO2 em Gás de Síntese com Razões Controláveis de CO/H2 sobre Catalisadores de Átomo Único de Co e Ni

Resumo A reação de redução eletroquímica de CO2 (CO2 RR) para produzir gás de síntese (gás de síntese, CO e H2) tem sido considerada um método promissor para realizar a redução líquida na emissão de CO2. No entanto, é desafiador equilibrar a atividade de CO2 RR e a razão CO/H2. Para abordar essa questão, catalisadores de átomo único suportados em carbono dopado com nitrogênio são projetados como eletrocatalisadores para produzir gás de síntese a partir de CO2 RR. Enquanto os catalisadores de átomo único de Co e Ni são seletivos na produção de H2 e CO, respectivamente, os eletrocatalisadores contendo tanto Co quanto Ni mostram uma alta evolução de gás de síntese (corrente total >74 mA cm−2) com razões CO/H2 (0,23–2,26) que são adequadas para reações termoquímicas típicas a jusante. Cálculos de teoria do funcional de densidade fornecem insights sobre os intermediários-chave nas configurações de átomo único de Co e Ni para a evolução de H2 e CO. Os resultados apresentam um caso útil sobre como espécies de metais de transição não preciosos podem manter alta atividade de CO2 RR com razões CO/H2 ajustáveis.