Um Híbrido Hierárquico em Z-Scheme α‐Fe2O3/g‐C3N4 para Redução Fotocatalítica Aprimorada de CO2

O desafio na fotossíntese artificial de recursos fósseis a partir de CO2 utilizando energia solar é alcançar fotocatalisadores estáveis com capacidade de adsorção eficaz de CO2 e alta eficiência de separação de carga. Um sistema hierárquico direto em Z-scheme, composto por hematita em forma de ouriço e nitreto de carbono, proporciona uma atividade fotocatalítica aprimorada de redução de CO2 a CO, resultando em uma taxa de evolução de CO de 27,2 µmol g-1 h-1 sem cocatalisador e reagente sacrifical, o que é >2,2 vezes maior do que a produzida apenas pelo g-C3 N4 (10,3 µmol g-1 h-1). A atividade fotocatalítica aprimorada do material híbrido em Z-scheme pode ser atribuída às suas características únicas que aceleram o processo de redução, incluindo: (i) estrutura hierárquica em 3D da hematita em forma de ouriço e sítios básicos preferenciais que promovem a adsorção de CO2, e (ii) a característica única do Z-scheme promove eficientemente a separação dos pares elétron-furo e aumenta a redutibilidade dos elétrons na banda de condução do g-C3 N4. A origem dessa vantagem óbvia do Z-scheme hierárquico é explicada não apenas com base nos dados experimentais, mas também investigada modelando a adsorção de CO2 e a adsorção de CO nas três diferentes superfícies em escala atômica através de cálculos de teoria do funcional de densidade. O estudo cria novas oportunidades para hematita hierárquica e outros sistemas em Z-scheme à base de óxido metálico para geração de combustível solar.