Locais de Par de Duas Átomos Ni e Fe Não Interativos em Catalisadores de Carbono Doped com Nitrogênio para Redução Fototérmica Eficiente de CO2 Driven por Solar Concentrado

A conversão de energia solar em energia química sob fraca irradiação solar é geralmente difícil para atender à demanda de calor da redução de CO2. Aqui, um novo sistema fototérmico concentrado, acionado por solar, acoplado a um catalisador de átomo único de duplo metal (DSAC) com locais de par adjacentes Ni-N4 e Fe-N4 é projetado para aumentar a redução de CO2 gasoso-sólido com H2O sob irradiação solar simulada, mesmo sob luz solar ambiente. Como esperado, o (Ni, Fe)-N-C DSAC exibe um desempenho catalítico fototérmico superior para a redução de CO2 a CO (86,16 μmol g-1 h-1), CH4 (135,35 μmol g-1 h-1) e CH3OH (59,81 μmol g-1 h-1), que são equivalentes a 1,70 vezes, 1,27 vezes e 1,23 vezes mais altos do que os do catalisador Fe-N-C, respectivamente. Com base em simulações teóricas, o nível de Fermi e o centro da banda d do átomo de Fe são eficientemente regulados em locais de par de dois átomos Ni e Fe não interativos com interação eletrônica através de hibridização orbital de elétrons no (Ni, Fe)-N-C DSAC. Crucialmente, a distância entre os átomos adjacentes de Ni e Fe da configuração Ni-N-N-Fe significa que o átomo adicional de Ni como um novo local ativo contribui para a principal dissociação de *COOH e *HCO3 para otimizar as barreiras de energia correspondentes no processo de reação, levando a caminhos de reação duplos específicos (caminhos COOH e HCO3) para a redução fototérmica de CO2 acionada por solar à produção inicial de CO.