Dinâmicas moleculares conscientes da incerteza a partir de aprendizado ativo Bayesiano para transformações de fase e transporte térmico em SiC

Resumo Campos de força interatômicos baseados em aprendizado de máquina são promissores para combinar alta eficiência computacional e precisão na modelagem de interações quânticas e simulação de dinâmicas atômicas. Métodos de aprendizado ativo foram recentemente desenvolvidos para treinar campos de força de forma eficiente e automática. Dentre eles, o aprendizado ativo Bayesiano utiliza quantificação de incerteza fundamentada para tomar decisões sobre aquisição de dados. Neste trabalho, apresentamos um fluxo de trabalho geral de aprendizado ativo Bayesiano, onde o campo de força é construído a partir de um modelo de regressão de processo Gaussiano esparso baseado em descritores de expansão de clusters atômicos. Para contornar o alto custo computacional do cálculo de incerteza do processo Gaussiano esparso, formulamos um mapeamento aproximado de alto desempenho da incerteza e demonstramos um aumento de velocidade de várias ordens de magnitude. Demonstramos o fluxo de trabalho de aprendizado ativo autônomo treinando um modelo de campo de força Bayesiano para polimorfos de carbeto de silício (SiC) em apenas alguns dias de tempo de computador e mostramos que as transformações de fase induzidas por pressão são capturadas com precisão. O modelo resultante apresenta estreita concordância com cálculos ab initio e medições experimentais, e supera modelos empíricos existentes em propriedades vibracionais e térmicas. O fluxo de trabalho de aprendizado ativo generaliza facilmente para uma ampla gama de sistemas materiais e acelera sua compreensão computacional.