Predições de Aprendizado de Máquina de Propriedades Moleculares: Potenciais Precisos de Múltiplas Interações e Não-localidade no Espaço Químico

A previsão simultaneamente precisa e eficiente das propriedades moleculares em todo o espaço de compostos químicos é um ingrediente crítico para o design racional de compostos nas indústrias química e farmacêutica. Visando esse objetivo, desenvolvemos e aplicamos uma hierarquia sistemática de métodos empíricos eficientes para estimar energias de atomização e totais de moléculas. Esses métodos variam desde uma soma simples sobre átomos, até a adição de energias de ligação, até campos de forças interatômicas pareadas, alcançando os abordagens mais sofisticadas de aprendizado de máquina que são capazes de descrever interações coletivas entre muitos átomos ou ligações. No caso de geometrias moleculares em equilíbrio, até mesmo campos de forças pareados simples demonstram precisão de previsão comparável às energias de referência calculadas usando teoria do funcional de densidade com funcionais de troca-correlacionais híbridos; no entanto, considerar as interações coletivas de múltiplas partes prova ser essencial para alcançar o “santo graal” da precisão química de 1 kcal/mol tanto para geometrias de equilíbrio quanto fora do equilíbrio. Esta precisão notável é alcançada por uma representação vetorizada de moléculas (modelo chamado de Bag of Bonds) que exibe forte não-localidade no espaço químico. Além disso, a mesma representação nos permite prever propriedades eletrônicas precisas de moléculas, como sua polarizabilidade e energias de orbitais moleculares frontais.