Comparando Acoplamentos Excitônio–Plasmão em Híbridos Baseados em J‐Agregados e TMD Usando Espectroscopia Eletrônica Bidimensional Resolvida em Ângulo

RESUMO Desenvolvimentos recentes em espectroscopia eletrônica bidimensional ultrarrápida (2DES), uma ferramenta poderosa para desvendar acoplamentos coerentes em nanosistemas, permitiram estudos de excitons coletivos fortemente acoplados e polaritons de plasmon de superfície. Aqui, relatamos um estudo comparativo de dois sistemas prototípicos, arranjos de nanofendas plasmônicas cobertos com um filme fino molecular J‐agregado ou uma monocamada de dicloreto de metal de transição (TMD). Usando 2DES ultrarrápida resolvida em ângulo, sondamos a resposta do polariton coerente. Mostramos que, em ambos os sistemas, excitons escuros ou fracamente acoplados desempenham um papel essencial na não linearidade do polariton. Em híbridos baseados em J‐agregados, isso resulta em oscilações de Rabi dominantes com períodos diferentes da divisão do modo normal do polariton. Em híbridos baseados em TMD, observamos uma não linearidade do polariton amplamente aumentada e dinâmica do polariton mostrando um relaxamento rápido em estados escuros. Racionalizamos as observações em ambos os sistemas usando simulações de Hamiltoniano de modelo fenomenológico e mostramos que a origem microscópica das não linearidades do polariton nos dois sistemas é diferente. Embora o desvio azul característico de dois-exciton seja dominante no híbrido baseado em J‐agregado, interações de muitos corpos resultam em uma redução induzida por bombeamento na divisão do modo normal no sistema baseado em TMD. Anticipamos que os resultados apresentados serão úteis para o design de sistemas exciton–plasmon ativos para comutação ultrarrápida e processamento de informações ópticas.