Método Automático para Identificar Coordenadas de Reação em Sistemas Complexos

Para interpretar simulações de um sistema complexo para determinar o mecanismo físico de um processo dinâmico, é necessário identificar o pequeno número de coordenadas que distinguem os estados estáveis dos estados de transição. Desenvolvemos um método automático para identificar esses graus de liberdade a partir de um banco de dados de variáveis físicas candidatas. No método, redes neurais são usadas para determinar a dependência funcional da probabilidade de se comprometer a um estado estável (committor) em um conjunto de coordenadas, e um algoritmo genético seleciona a combinação de entradas que fornece o melhor ajuste. O método nos permite obter o primeiro conjunto de coordenadas que é demonstravelmente suficiente para especificar o estado de transição da isomerização C(7eq)--> alpha(R) do dipeptídeo alanina na presença de moléculas de água explícitas. Revela-se que o acoplamento soluto-solvente pode ser descrito por um torque eletrostático derivado do solvente em torno de uma das ligações da cadeia principal, e a natureza coletiva e de longo alcance dessa interação explica as falhas anteriores em caracterizar essa reação.