Aumentando a Atividade Eletrocatalítica de Nanosheets de Co3O4 para uma Bateria Li-O2 através da Modulação da Vacância de Oxigênio Interna e da Relação Co3+/Co2+ Externa

As baterias recarregáveis de Li-O2 têm sido consideradas a mais promissora fonte de energia química devido à sua densidade de energia específica ultralta. No entanto, a lenta reação de redução de oxigênio (ORR) e a reação de evolução de oxigênio (OER) resultam em alta sobrepotencial (∼1.5 V), baixa capacidade de taxa e até mesmo uma vida útil curta, o que limita criticamente suas aplicações práticas. Aqui, propomos uma estratégia sinérgica para aumentar a atividade eletrocatalítica de nanosheets de Co3O4 para baterias Li-O2, sintonizando as vacâncias de oxigênio internas e as relações Co3+/Co2+ externas, que foram identificadas por espectroscopia de Raman, espectroscopia de fotoelétrons de raios-X e espectroscopia de absorção de raios-X próxima ao limite. Difração de raios-X operante e microscopia eletrônica de varredura ex situ são utilizados para investigar a evolução do produto de descarga. Em comparação com o Co3O4 em bloco, as células catalisadas por nanosheets de Co3O4 apresentam uma capacidade inicial muito maior (∼24051.2 mAh g–1), melhor capacidade de taxa (8683.3 mAh g–1@400 mA g–1) e estabilidade do ciclo (150 ciclos@400 mA g–1), além de menor sobrepotencial. O grande aumento no desempenho eletroquímico pode ser atribuído principalmente ao efeito sinérgico dos nanosheets 2D arquiteturados, das vacâncias de oxigênio e das diferenças de Co3+/Co2+ entre a superfície e o interior. Além disso, a adição de LiI ao eletrólito pode reduzir ainda mais o sobrepotencial, tornando a bateria mais prática. Este estudo oferece algumas percepções sobre o design de eletrocatalisadores de alto desempenho para baterias Li-O2 através de uma combinação da arquitetura de nanosheets 2D, vacâncias de oxigênio e regulação da estrutura eletrônica da superfície.