Estados de defeito eletrônico na heterointerface LaAlO3/SrTiO3 revelados por espectroscopia de absorção de raios X na borda K do O

Interfaces de dois óxidos complexos dissimilares exibem propriedades físicas exóticas que estão ausentes em seus compostos parentais. De particular interesse estão os filmes isolantes de LaAlO3 sobre um substrato isolante de SrTiO3, onde medições de transporte mostraram uma transição metal-isolante em função da espessura de LaAlO3. Sua origem se tornou o tema de intensa pesquisa, mas um consenso unificador continua elusivo. Aqui, relatamos evidências de reconstrução eletrônica em ambas as heterointerfaces LaAlO3/SrTiO3 isolantes e condutoras reveladas por espectroscopia de absorção de raios X na borda K do O. Para as amostras isolantes, o espectro de XAS na borda K do O exibe características típicas de defeitos pontuais eletronicamente ativos identificados como estados de valência não inteiros de Ti. Para as amostras condutoras, uma nova ressonância de forma em ∼540,5 eV, característica de oxigênio semelhante a moléculas (banda O-2p vazia), é observada. Isso implica que a concentração de defeitos eletrônicos aumentou em proporção à espessura do LaAlO3. Para concentrações de defeitos maiores, os estados de defeito eletrônico não estão mais localizados nos orbitais de Ti e exibem um caráter pronunciado de O 2p-O 2p. Nossos resultados demonstram que, acima de uma espessura crítica, a deslocalização dos estados eletrônicos O 2p pode ser ligada à presença de lacunas de oxigênio e é responsável pela melhoria da condutividade nas heterointerfaces de óxido.