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Esta pesquisa tem como objetivo explorar a amplificação quiral de agregados supramoleculares em ambientes aquosos e suas implicações para a compreensão da homociralidade.

May 20, 2026

Amplificação Quiral em Agregados Supramoleculares Dinamicamente Personalizados com Atividade Fluorescente Melhorada Responsiva a Estímulos

Key Points

Esta pesquisa tem como objetivo explorar a amplificação quiral de agregados supramoleculares em ambientes aquosos e suas implicações para a compreensão da homociralidade.
Desenvolveu um agregado H assimétrico hierárquico dependente da concentração usando PBM e β-CD.
Utilizou técnicas como UV–vis, PXRD, FT-IR, NMR, DLS, SEM e AFM para análise.
Aplicou irradiação de luz para observar transformações e medir a atividade fluorescente.
A solução aquosa de PBM@3β-CD de 0,9 mM mostrou uma expressão máxima de quiralidade intrínseca de ∼50 vezes.
A irradiação de luz a converteu em um J-agregado distorcido enquanto retinha a quiralidade, com um comprimento de coerência efetivo (N ≈ 5).
A fluorescência induzida por agregação apresentou um rendimento quântico de ΦF = 0,11 a 390 nm.

Abstract

A amplificação quiral de agregados supramoleculares em um meio completamente aquoso é uma fonte valiosa para entender as origens da homociralidade na natureza. Aqui, relatamos o desenvolvimento de um agregado H assimétrico hierárquico dependente da concentração a partir do empilhamento cooperativo repetido de um complexo em forma de hélice entre melamina benzóilada protonada simétrica C3 (PBM) e beta-ciclodextrina (β-CD) em água, governado por interação π–π e ligações de hidrogênio 3 vezes, conforme evidenciado por UV–vis, PXRD, FT-IR, NMR 1D e 2D, DLS, SEM, AFM, etc. Espectros de dicroísmo circular demonstraram a quiralidade conformacional intrínseca geral. Uma solução aquosa de 0,9 mM de PBM@3β-CD exibiu a máxima expressão de quiralidade (∼50 vezes). A irradiação de luz transformou-a em um J-agregado distorcido, mantendo a quiralidade com um comprimento de coerência efetivo (N ≈ 5). Mostrou uma brilhante fluorescência induzida por agregação (AIF) com rendimento quântico de fluorescência ΦF = 0,11 a 390 nm. A estrutura do PBM@3β-CD monomérico foi teoricamente otimizada. A expressão da cooperatividade das interações sinérgicas entre as unidades repetitivas monoméricas é elucidada por um modelo de nucleação-elongação. Nossos resultados, portanto, abrem novas rotas para entender a auto-organização supramolecular de hospedeiros–hóspedes responsiva a múltiplos componentes, oferecendo insights valiosos sobre as superestruturas assimétricas conformacionalmente formadas.

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