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Compreender o mecanismo de evolução da superfície do catalisador durante o processo contínuo de reação de evolução de oxigênio (OER) é fundamental para otimizar a estabilidade. Aqui, através de uma análise detalhada das variações de atividade e estabilidade de catalisadores à base de NiFe, incluindo a liga NiFe e hidróxidos duplos camada NiFe (NiFe-LDH) para a OER, revelamos que os eletrocatalisadores à base de NiFe possuem a capacidade de se repararem durante a OER em um meio alcalino via o balanço do intercâmbio dinâmico de Fe entre catalisadores e eletrólitos. Quando a concentração de Fe lixiviado do catalisador à base de NiFe no eletrólito atinge um nível moderado, uma quantidade suficiente de Fe pode ser reabsorvida na superfície do oxyhidróxido de NiFe reconstituído, resultando em um equilíbrio entre as taxas de reparo e perda. Experimentos in situ de Raman revelam que a dopagem de Fe em catalisadores à base de Ni pode inibir a oxidação excessiva de Ni; e as espécies de Fe adsorvidas na superfície podem ser fortemente adsorvidas na camada de NiOOH formada na OER, o que melhora e estabiliza ainda mais a atividade dos catalisadores à base de NiFe. Essa estabilidade dinâmica é analisada adicionalmente por espectrometria de massas eletroquímica diferencial rotulada com isótopos e cálculos teóricos, que mostraram que a adsorção de Fe no oxyhidróxido de NiFe pode promover o oxigênio de ligação fraca do Fe(OH)x adsorvido como um participante prioritário na formação de O2 através do mecanismo de oxigênio da rede, reduzindo a perda de oxigênio da rede interna da estrutura NiFe-LDH e realizando o auto-reparo da atividade. Este trabalho fornece uma análise mais aprofundada da verdadeira capacidade de auto-reparo da OER dos catalisadores à base de NiFe em meios alcalinos.
Zhang et al. (Mon,) estudaram essa questão.