Um campo de força de aprendizado de máquina para eletrólitos sólidos de tiophosfato de lítio

Apresentamos um campo de força de aprendizado de máquina (MLFF) para eletrólitos sólidos de tiophosfato de lítio (LPS), projetado para simulações atomísticas em larga escala do transporte iônico e das propriedades estruturais. O modelo é treinado em um extenso conjunto de dados de dinâmica molecular ab initio para doze composições cristalinas e vidro–cerâmicas de LPS e refinado para reproduzir com precisão propriedades estruturais e dinâmicas. O MLFF resultante apresenta baixos erros em energias, forças e viriais, permanece estável ao longo de longas simulações de dinâmica molecular e demonstra boa generalizabilidade entre composições relacionadas dentro da família química LPS, incluindo composições não explicitamente representadas durante o treinamento. Simulações em larga escala são utilizadas para investigar a taxa e as características geométricas da difusão de lítio, reproduzindo tendências conhecidas de condutividade em toda a família LPS. A análise das trajetórias de lítio revela uma forte dependência da mobilidade iônica sobre a especiação aniônica, com unidades de orto-tiophosfato promovendo rápido transporte de Li+ e motivos de piro- e meta-tiodifosfato dificultando progressivamente a difusão.