Não-linearidades Ópticas e Dinâmicas de Transportadores Ultrafast em Nanocristais de Semicondutores

A absorção transitória femtosegunda em faixas espectrais visíveis e infravermelhas foi aplicada para estudar a dinâmica de transportadores e mecanismos para não-linearidades ópticas ressonantes em nanocristais de CdSe (NCs) com diversas passivações de superfície. O preenchimento sequencial dos orbitais eletrônicos atômicos 1S, 1P e 1D, governado pela estatística de Fermi, é claramente observado nos espectros de descoloração dos NCs registrados em intensidades de bombeamento progressivamente mais altas. Observamos que a separação espacial eletrônio-buraco (e−h) afeta fortemente a dinâmica intrabanda dos elétrons. Tal dependência indica um mecanismo de relaxação de energia não fônica envolvendo interações e−h. Uma forte diferença no comportamento de relaxação de elétrons e buracos na etapa seguinte à relaxação intrabanda inicial é observada. Em contraste com a relaxação de elétrons, que é sensível à qualidade da passivação da superfície (ou seja, é afetada por armadilhas em defeitos de superfície), a dinâmica de despopulação dos estados de buraco inicialmente excitados é idêntica em NCs com diferentes propriedades de superfície, sugerindo que essas dinâmicas se devem à relaxação em estados intrínsecos dos NCs. No regime de excitação multiparte, uma quantização das taxas de relaxação correspondentes a diferentes estados de pares múltiplos de e−h é observada. Esse efeito é explicado em termos de recombinação Auger confinada quânticamente.