Determination of the Exciton Fine Structure in Two-Dimensional Metal-Halide Perovskites

Au cours des dernières années, les pérovskites hybrides bidimensionnelles (2D) à base de plomb et d’halogènes ont émergées comme une alternative intéressante pour les applications optoélectroniques et photovoltaïques. En raison du confinement quantique et diélectrique, l’énergie de liaison des excitons dans ces matériaux est très élevée et peut atteindre plusieurs centaines de millielectronvolts. Cela rend les pérovskites 2D particulièrement attrayantes pour l’étude de la physique des excitons, puisque tous les effets excitioniques y sont considérablement amplifiés. Il en résulte également un important dédoublement des états au sein de la structure fine de l’exciton, ce qui peut avoir un impact déterminant sur les performances des émetteurs de lumière ou d’autres dispositifs basés sur ces matériaux 2D.À l’aide de techniques de spectroscopie optique résolues en polarisation, combinées à l’utilisation d’un champ magnétique externe, la structure fine des excitons a été étudiée. L’étude a été menée sur une série de composés pérovskites 2D archétypaux de type (PEA)2(MA)n-1PbnI3n+1, présentant un nombre croissant de couches d’octaèdres n dans une couche, c’est-à-dire une épaisseur croissante du puit quantique.Pour le composé avec n=1, la structure fine complète de l’exciton a été révélée, incluant l’état sombre. L’ordre énergétique et l’espacement entre les états ont été déterminés, à l'aide de solides preuves expérimentales et résolvant le débat en cours dans la littérature.Des études magnéto-optiques complémentaires sur les composés pérovskites avec n=2, 3 et 4 ont montré l’évolution de l’énergie des états excitioniques brillants, orientés dans le plan, en fonction du champ magnétique. Cela a permis d’extraire les valeurs des facteurs g des excitons brillants ainsi que celles du coéfficient diamagnétique en fonction du nombre de couches inorganiques.Les résultats présentés dans ce travail apportent des informations précieuses sur l’évolution des propriétés optoélectroniques des pérovskites 2D lors du passage de la limite 2D à la limite 3D, à mesure que l’épaisseur du puit quantique augmente. Ces résultats constituent une référence solide pour la modélisation théorique des phénomènes dans les pérovskites 2D. Ils contribuent également à une meilleure compréhension des propriétés de ces matériaux fascinants.