Die Größe, Morphologie und Kristallstruktur von Katalysatoren spielen eine entscheidende Rolle bei der Bestimmung der Aktivität und Selektivität elektrochemischer CO2-Reduktionsreaktionen, die während des Reaktionsprozesses bekanntlich variieren. Ein umfassendes Verständnis dafür, wie, wann und warum sich diese Parameter unter Betriebsbedingungen entwickeln, ist entscheidend für die Entwicklung stabiler, effizienter und selektiver Katalysatoren. In dieser Studie zeigen wir, dass Formiat, eines der Reaktionsprodukte, zur Degradation von Kupferkatalysatoren durch einen ligandunterstützten Lösungsmechanismus beiträgt. Durch den Einsatz von in situ elektrochemischer Rasterkraftmikroskopie und ex-situ Raster- und Transmissionselektronenmikroskopie beobachteten wir eine signifikante Reduktion der Größe von Kupfernanopartikeln, die innerhalb von 60 Minuten CO2RR von über 30 nm auf weniger als 10 nm im Durchmesser abnahmen. Die zeitliche Produktion von Formiat korrelierte mit den Änderungen der Partikelgröße. Darüber hinaus bestätigte die Analyse des Elektrolyten mittels induktiv gekoppelter Plasma-Optische Emissionsspektroskopie die Auflösung von Kupfernanopartikeln. Kontrollversuche mit verschiedenen Reaktionsprodukten (H2, CO und HCOO–) zeigten, dass Formiat die Kupferauflösung signifikant fördert, was seine Rolle im ligandunterstützten Lösungsmechanismus von Kupfer-Elektrokatalysatoren hervorhebt. Unsere Ergebnisse liefern entscheidende Einblicke in das Verhalten von Kupferkatalysatoren während der elektrochemischen CO2-Reduktion und erleichtern die Entwicklung widerstandsfähigerer und effektiverer Elektrokatalysatoren.
Lee et al. (Thu,) untersuchten diese Frage.