Hohe Fe-Beladung eines Einzelatomkatalysators steigert die ROS-Produktion durch Dichteeffekt für eine effiziente antibakterielle Therapie

Zusammenfassung Die aktuellen Einzelatomkatalysatoren (SACs) für die Medizin leiden immer noch unter der begrenzten Dichte aktiver Zentren. Hier entwickeln wir eine synthetische Methode, die sowohl die Metallbeladung als auch die massenspezifische Aktivität der SACs durch den Austausch von Zink gegen Eisen erhöhen kann. Die aufgebauten Eisen-SACs (h3-FNC) mit einer hohen Metallbeladung von 6,27 Gew.% und einem optimierten benachbarten Fe-Abstand von ~ 4 Å zeigen eine hervorragende oxidaseähnliche katalytische Leistung ohne signifikanten Aktivitätsverlust nach einer Lagerung von sechs Monaten und vielversprechende antibakterielle Effekte. Attraktiv ist, dass ein „Dichteeffekt“ bei einer ausreichend hohen Metalldotierung gefunden wurde, bei dem einzelne aktive Zentren nahe genug werden, um miteinander zu interagieren und die elektronische Struktur zu verändern, was zu einer signifikant gesteigerten intrinsischen Aktivität der einzelatomaren Eisenstellen in h3-FNCs führt, die 2,3-mal höher ist als die von niedrig- und mittelbeladenen SACs. Folglich ist die Gesamtkatalytische Aktivität von h3-FNC stark verbessert, mit einer Massenaktivität und einer metallmassenspezifischen Aktivität, die jeweils 66 und 315 Mal höher sind als die von kommerziellem Pt/C. Darüber hinaus zeigen h3-FNCs eine effizient verbesserte Fähigkeit, die Sauerstoffreduktion zu Superoxid-Anion (O2·−) und Glutathion (GSH) zu katalysieren. Sowohl in vitro als auch in vivo Versuche zeigen die überlegene antibakterielle Wirksamkeit von h3-FNCs bei der Förderung der Wundheilung. Diese Arbeit präsentiert einen faszinierenden Aktivitätssteigerungseffekt in Katalysatoren und zeigt beeindruckende therapeutische Wirksamkeit im Kampf gegen bakterielle Infektionen.