Magneto‐elektrochemische Ammoniaksynthese: Verbesserung der Nitritreduktion durch das optimierte, magnetisch induzierte spinpolarisierte System

Zusammenfassung Die Verwendung eines niedrigen und optimierten Magnetfelds zusammen mit einem elektrischen Feld ist eine neuartige Strategie zur Erleichterung der elektrochemischen Nitritreduktionsreaktion (NO 2 RR). Hier wird die durch ein Magnetfeld unterstützte elektrokatalytische Ammoniaksynthese unter Verwendung von spin-angetriebenem β‐MnPc bei einem Magnetfeld von 95 mT untersucht. Die berechnete Ammoniakproduktionsrate beträgt 16603.4 µg h −1 mg kat −1 , was fast doppelt so viel ist wie beim nicht polarisierten Manganphthalocyanin (MnPc) Katalysator. Darüber hinaus wurde die Faradaische Effizienz (FE) bei –0.9 V gegenüber RHE mit 92.9 % festgestellt, was im Vergleich zum nicht polarisierten MnPc Katalysator erheblich höher ist. In Anwesenheit eines externen Magnetfelds bieten MnPc-Katalysatoren einen besseren Elektronentransferkanal, was zu einem geringeren Ladungstransferwiderstand und damit zu besseren elektrochemischen Leistungen führt. Die Ergebnisse der Dichtefunktionaltheorie (DFT) bestätigen weiter, dass das magnetisch induzierte β‐MnPc eine niedrigere potentielle Barriere (0.51 eV) für die Protonierung von NO* aufweist als das nicht polarisierte β‐MnPc (1.08 eV), was die verbesserte elektrochemische Nitritreduktion zu Ammoniak bestätigt.