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Die Entwicklung hoch effizienter Einzelatomkatalysatoren zur Umwandlung von Stickstoff in Ammoniak unter Umgebungstemperaturbedingungen ist von großer Bedeutung. Derzeit konzentriert sich die Forschung überwiegend auf die elektrochemische Stickstofffixierung, aber im Vergleich dazu benötigt die photocatalytische Stickstofffixierung nur Sonnenlicht als Energiequelle, was sie umweltfreundlicher und kostengünstiger macht. Die Entwicklung effizienter photocatalytischer Katalysatoren für die Stickstoffreduktionsreaktion (NRR) stellt eine vielversprechende, aber äußerst herausfordernde Aufgabe dar. Zweidimensionale (2D) kovalente organische Rahmen (COFs) haben aufgrund ihrer hohen Oberfläche und regelmäßigen Porenstruktur Interesse geweckt. Diese Studie nutzt Berechnungen der Dichtefunktionaltheorie, um das Potenzial von NRR-Photokatalysatoren unter Verwendung des 2D-COF TMT-TFPT-COF (TT-COF) mit 18 verschiedenen Atomen von Übergangsmetallen (TM = Rh, Nb, Os, Mo, Ru, Pt, Ni, Co, V, Cu, Fe, Re, W, Cr, Ta, Mn, Pd, Ti) zu untersuchen. Durch einen vierstufigen Auswahlprozess wird der vielversprechendste Photokatalysator identifiziert. Die Ergebnisse zeigen, dass ein einzelnes Re-Atom, das auf TT-COF geladen ist (Re@TT-COF), die optimale Leistung bei der Stickstofffixierung aufweist und eine ausgezeichnete katalytische Aktivität und Selektivität mit einem Grenzpotential von nur −0,30 V zeigt. Darüber hinaus ermöglichen seine gute Lichtabsorptionseffizienz, die geeignete Bandrandposition und das signifikante fotoerzeugte Elektronenpotential eine spontane Stickstofffixierung. Unsere Studie bietet nützliche Hinweise für das rationale Design von COF-basierten NRR-Photokatalysatoren mit hoher Aktivität, Stabilität und Selektivität.
Hong et al. (Mon,) haben diese Frage untersucht.