Heterogene Elektrochemische Kohlendioxidreduktion in wässriger Phase unter Verwendung eines neuartigen N4-makrozyklischen Kobaltkomplexes

Zusammenfassung Molekulare Katalysatoren stellen eine außergewöhnliche Klasse von Materialien im Bereich der elektrochemischen Kohlendioxidreduktion (CO2 RR) dar, die aufgrund ihrer anpassungsfähigen Struktur besondere Vorteile bieten und eine präzise Kontrolle der elektronischen Konfigurationen sowie herausragende Leistungen in der CO2 RR ermöglicht. Diese Studie führt einen innovativen Ansatz zur heterogenen elektrochemischen CO2 RR in einer wässrigen Umgebung ein, wobei ein neu synthetisierter N4-makrozyklischer Kobaltkomplex verwendet wird, der durch eine Dimerisierungs-Kopplungsreaktion erstellt wurde. Durch die Integration des Quaterpyridin-Moiety zeigt dieser Kobaltkomplex die Fähigkeit, die CO2 RR bei niedrigen Überpotentialen zu katalysieren und erreicht nahe am Einheit CO-Produktion über einen breiten Potentialbereich, wie durch die Online-Massenspektrometrie und die in situ abgeschwächte totale Reflexion-FTIR-Spektroskopie verifiziert wurde. Umfassende computergestützte Modelle demonstrieren die Überlegenheit der Verwendung des Quaterpyridin-Moiety zur Vermittlung der CO2-Konversion im Vergleich zur entsprechenden Alternative. Diese Arbeit fördert nicht nur das Gebiet der elektrochemischen CO2 RR, sondern unterstreicht auch das vielversprechende Potenzial von Kobaltkomplexen mit Quaterpyridin-Moiety zur Weiterentwicklung nachhaltiger CO2-Konversionstechnologien in wässrigen Umgebungen.