Regulierung von Anoden‐Elektrolyt‐Interphasenreaktionen durch zwitterionische Binderchemie in Lithium‐Ion‐Batterien mit hochnickelhaltigen geschichteten Oxidkathoden und Silizium‐Graphit‐Anoden

Zusammenfassung Die praktische Anwendung von Silizium (Si)‐basierten Anoden steht vor Herausforderungen aufgrund schwerwiegender struktureller und interphasialer Degradationen. Diese Herausforderungen werden in Lithium‐Ion‐Batterien (LIBs), die Si‐basierte Anoden mit hochnickelhaltigen geschichteten Oxidkathoden verwenden, verschärft, da bedeutende Übergangsmetallübertritte ernste parasitäre Nebenreaktionen katalysieren, was zu schnellerem Zellausfall führt. Während die Verbesserung der mechanischen Eigenschaften von Polymerbindemitteln als wirksames Mittel zur Verbesserung der Stabilität der festen Elektrolytinterphase (SEI) auf Si‐basierten Anoden anerkannt wurde, fehlt ein tiefgehendes Verständnis dafür, wie die Binderchemie die SEI beeinflusst. Hier wird ein zwitterionischer Binder entwickelt, der die chemische Zusammensetzung und räumliche Verteilung der SEI‐Schicht manipulieren kann. Es wird gezeigt, dass das elektrische Mikromilieu, das durch die zwitterionischen Spezies erzeugt wird, das Lösungs-Umfeld auf der Si‐basierten Anode verändert, wobei reiche Anionen und abgeschwächte Li+‐Lösungsmittel-Interaktionen zu finden sind. Solch ein bindermoderiertes Lösungsumfeld induziert eine dünne, gleichmäßige, robuste SEI auf Si‐basierten Anoden, die als entscheidend für das Überstehen der Übergangsmetallablagerung und die Minimierung ihrer nachteiligen Auswirkungen auf die Katalyse der Elektrolytzerstörung und der Verödung des bulk Si angesehen wird. Infolgedessen ermöglicht der zwitterionische Binder, obwohl er vergleichbare mechanische Eigenschaften wie kommerzielle Bindemittel aufweist, überlegene Zyklusleistungen in hochdichten LIBs unter anspruchsvollen Betriebsbedingungen.