Spin/Phonon-Dynamik in einzelnen molekularen Magneten: I. Quanten-Embedding

Einzelne molekulare Magneten (SMMs) und Metall-organische Rahmen (MOFs) ziehen erhebliches Interesse auf sich, da sie ein Potenzial in der Quanteninformationsverarbeitung, skalierbarem Quantencomputing und verlängerten Lebens- und Kohärenzzeiten bieten. Der begrenzende Faktor in diesen Systemen ist oft das Spin-Dephasing, das durch Wechselwirkungen und Kopplungen mit den vibrationsbewegt in dem molekularen Rahmen verursacht wird. Diese Arbeit führt ein systematisches Projektions-/Embedding-Schema ein, um die Spin-Phonon-Dynamik in molekularen Magneten zu analysieren. Dieses Schema konsolidiert alle Spin/Phonon-Kopplungen in ein paar kollektiven Freiheitsgraden. Quantenmechanisch. Unter Verwendung von Parametern, die aus ab initio-Methoden für die Spin/Phonon-Kopplung über die Zeeman-Interaktion erhalten wurden, wenden wir diesen Ansatz an, um die elektrischen Spinrelaxationszeiten für ein einzelnes Molekül-Quibit VOPc (OH) 8 zu berechnen, das ein einzelnes ungepaartes Elektron hat, das auf dem zentralen Vanadiumatom lokalisiert ist. Unser allgemeines Einbettungsschema kann jedoch auf jeden einzelnen molekularen Magneten oder qubit MOF mit beliebigem Kopplungs-/Wechselwirkungs-Hamiltonian angewendet werden. Diese Entwicklung bietet ein entscheidendes Werkzeug zur Simulation der Spinrelaxation in komplexen Umgebungen mit erheblich reduzierter rechnerischer Komplexität.