Eine Dual-Bindungs-Vernetzungsstrategie zur Ermöglichung von widerstandsfähigen und recycelbaren Elektrolyt-Elastomeren für feste Lithium-Metall-Batterien

Zusammenfassung: Elastomerische feste Polymer-Elektrolyte (SPEs) sind besonders vielversprechend, um die Probleme der festen-festen Grenzfläche bei festen Lithium-Metall-Batterien (LMBs) zu lösen, doch müssen Kompromisse eingegangen werden, um das inhärente Gleichgewicht zwischen ihren leitfähigen, widerstandsfähigen und recycelbaren Eigenschaften zu wahren. Hier schlagen wir eine Dual-Bindungs-Vernetzungsstrategie für SPEs vor, um gleichzeitig eine hohe ionische Leitfähigkeit, elastische Widerstandsfähigkeit und Recycelbarkeit zu erreichen. Ein elastomerischer SPE wird daher mit hemiaminalen dynamischen kovalenten Netzwerken und Li+‐Dissoziation-Co-Polymerketten entworfen, wobei die -C-N-Bindung das tragende kovalente Netzwerk unter Stress aufrechterhält, jedoch chemisch reversibel durch eine nicht-spontane Reaktion ist, die schwächere intramolekulare Wasserstoffbindung mechanisch reversibel ist und die weichen Ketten die schnelle Ionenleitung ermöglichen. Mit dieser delikaten Struktur erreicht das optimierte SPE-Elastomer eine hohe elastische Widerstandsfähigkeit ohne Lade-Entlade-Hysteresen, eine herausragende ionische Leitfähigkeit von 0,2 mS cm−1 (25 °C) und chemische Recycelbarkeit. Danach werden außergewöhnliche Raumtemperaturleistungen für wiederholte Li-Beschichtungs-/Abtragungsprüfungen erzielt und ein stabiler Betrieb von LMBs mit entweder LiFePO4 oder 4,3 V-Klasse LiFe0,2Mn0,8PO4-Kathoden erreicht. Darüber hinaus können die recycelten und wiederverarbeiteten SPEs zirkulär in LMBs ohne signifikante Leistungsverschlechterung wiederverwendet werden. Unsere Ergebnisse bieten ein inspirierendes Designprinzip für SPEs, um die Herausforderungen der festen-festen Grenzfläche und der Nachhaltigkeit von festen LMBs anzugehen.