Aufdeckung der Wechselwirkung von fluoriertem Propylaminhydrochlorid mit Vorläufer- und Defektzuständen von Perovskitfilmen zu effizienten flexiblen Solarzellen

Zusammenfassung Der Fangzustand an den Oberflächen und Korngrenzen von Perovskit ist eines der Haupthindernisse für die weitere Kommerzialisierung flexibler Perovskit-Solarzellen (FPSCs). Hier werden zwei innovative multifunktionale fluorierte Propylaminsalze, 2,2,3,3,3‐Pentafluoropropylaminhydrochlorid (PFPACl) und 3,3,3‐Triflupropylaminhydrochlorid (TFPACl), in situ in die fotoabsorbierende Schicht eingebracht, um die Leistung der FPSCs zu verbessern. Die Kernspinresonanzspektroskopie (NMR) zeigt starke Wechselwirkungen sowohl von PFPACl als auch von TFPACl mit den Vorläuferkomponenten des Perovskits. Erstmals werden die Strukturen der supramolekularen Komplexe, die durch zwei Additive mit FAI gebildet werden, aus NOESY-NMR-Daten abgeleitet, was auf die Bedeutung der Vororganisation der Perovskitkomponenten in Lösung vor der Filmgussung hinweist. Die Experimente und Berechnungen der Dichtefunktionaltheorie (DFT) zeigen, dass PFPACl vermutlich eher in der Form von R‐NH3+‐Cl− dissiziert, aufgrund der höheren Elektronegativität des fluoroalkylischen Schwanzes. Daher bindet PFPA+ stärker an VFA-Defekte als TFPA+, und das Anion Cl− hat eine starke Wechselwirkung mit VFAI und unkoordiniertem Pb2+, was zu einer homogenen Abdeckung von PFPACl auf der gesamten Oberfläche der Perovskitfilme und einer besseren Energieausrichtung mit der Lochtransport- Schicht führt. Folglich erreichten mit PFPACl behandelte FPSCs einen relativ hohen PCE von 23,59% mit exzellenter mechanischer Robustheit und Betriebstabilität.