Hybridisierung von Carbonaten und Ethern auf molekularer Ebene für lithiummetallbatterien mit hoher Energie und hoher Sicherheit

Zusammenfassung Häufig verwendete Elektrolyte auf Ether- und Carbonatbasis zeigen jeweils unterschiedliche Vorteile in aktiven Lithiummetallanoden und Hochspannungskathoden. Während diese komplementären Eigenschaften vielversprechend für energiedichte Lithiummetallbatterien sind, kann eine solche Synergie nicht ausschließlich durch physikalisches Mischen erreicht werden. Hier wird ein linear funktionalisiertes Lösemittel, bis(2-methoxyethyl)-carbonat (BMC), durch intramolekulare Hybridisierung von Ethern und Carbonaten konzipiert. Die Integration der elektronen-donierenden Ethergruppe mit der elektronen-ziehenden Carbonatgruppe kann die Ladungsverteilung rationalisieren, was BMC bemerkenswerte oxidative/reduktive Stabilität und relativ schwache Lösungsmittel-Fähigkeit verleiht. Darüber hinaus bietet BMC auch Vorteile wie die Fähigkeit, LiNO3 leicht zu lösen, hervorragende Thermostabilität und Nichtbrennbarkeit. Folglich zeigt der optimierte auf BMC basierende Elektrolyt, selbst bei typischen Konzentrationen im Einzellösemittel, eine hohe Spannungstoleranz (4,4 V) und beeindruckende Lithium-Beschichtung/Abzieh-Coulomb-Effizienz (99,4 %). Darüber hinaus erfüllt er praktische Lithiummetallbatterien mit zufriedenstellender Zyklus-Leistung und außergewöhnlicher Toleranz gegenüber thermischen/mechanischen Belastungen und demonstriert damit seine Eignung für sichere lithiummetallbatterien mit hoher Energie.