Cu förderte die dynamische Entwicklung von Ni-basierten Katalysatoren für das Upcycling von PET-Kunststoffen

Das Upcycling von Kunststoffabfällen in Wertstoffe ist ein vielversprechender Ansatz, um ausgediente Kunststoffabfälle wieder in ihren ökologischen Kreislauf zurückzuführen. Als einer der täglich verwendeten Polyester wird hier Kunststoffabfall aus Polyethylenterephthalat (PET) als Modellsubstrat genutzt. Hierbei wurde ein nickel (Ni)-basierter Katalysator durch elektrochemische Ablagerung von Kupfer (Cu)-Spezien auf Ni-Schaum (NiCu/NF) vorbereitet. Der NiCu/NF bildete vor der Elektrolyse Cu/CuO- und Ni/NiO/Ni(OH)2-Kern-Schalen-Strukturen und rekonstruierte sich während der Oxidation von Ethylenglykol (EG) in NiOOH und CuOOH/Cu(OH)2 aktive Spezies. Nach der Oxidation entwickelten sich die Cu- und Ni-Spezies zu reduzierten Spezies. Ein indirekter Mechanismus wurde als Hauptmechanismus der EG-Oxidation (EGOR) identifiziert. Im EGOR wies der NiCu60s/NF-Katalysator eine optimale Faradaische Effizienz (FE, 95,8%) und Ausbeute (0,70 mmol cm–2 h–1) für die Formiatproduktion auf. Zudem wurden über 80% FE für Formiat erreicht, als ein kommerzieller PET-Kunststoff-Pulverhydrolysat angewendet wurde. Darüber hinaus wurde Abfall von PET-Wasserflaschen als Substrat für das elektrokatalytische Upcycling verwendet, und reines Terephthalsäure (TPA) wurde bereits nach 1 Stunde Elektrolyse gewonnen. Schließlich ergab die Berechnung der Dichtefunktionaltheorie (DFT), dass die Schlüsselrolle von Cu darin besteht, die Gibbs-Freien-Energie-Barriere (ΔG) des geschwindigkeitsbestimmenden Schrittes (RDS) von EGOR erheblich zu reduzieren, die dynamische Evolution der Katalysatoren zu fördern und die C–C-Bindungszerlegung zu erleichtern.