Effizientes Modelling basierend auf ersten Prinzipien mittels maschinellem Lernen: von einfachen Darstellungen zu hochentropischen Materialien

Hochentropische Materialien (HEMs) sind kürzlich als eine bedeutende Materialkategorie erschienen, die hochgradig anpassbare Eigenschaften bieten. Die Knappheit von HEM-Daten in bestehenden Datenbanken zur Dichtefunktionaltheorie (DFT), hauptsächlich aufgrund der Rechenkosten, behindert jedoch die Entwicklung effektiver Modellierungsstrategien für die rechnergestützte Materialentdeckung. In dieser Studie führen wir einen offenen DFT-Datensatz von Legierungen ein und verwenden Methoden des maschinellen Lernens (ML), um die Materialdarstellungen zu untersuchen, die für das HEM-Modelling notwendig sind. Durch hochgradige DFT-Berechnungen generieren wir einen umfassenden Datensatz von 84.000 Strukturen, der sowohl geordnete als auch ungeordnete Legierungen über ein Spektrum von bis zu sieben Komponenten und den gesamten Zusammensetzungsbereich hinweg umfasst. Wir wenden descriptorbasierte Modelle und Graph-Neuronale-Netzwerke an, um zu bewerten, wie Materialinformationen in verschiedenen chemisch-strukturellen Darstellungen erfasst werden. Zunächst bewerten wir die In-Distrubution-Leistung der ML-Modelle, um ihre Vorhersagegenauigkeit zu bestätigen. Anschließend demonstrieren wir die Fähigkeit von ML-Modellen, zwischen geordneten und ungeordneten Strukturen, zwischen niedrigordentlichen und hochordentlichen Legierungen sowie zwischen äquimolaren und nicht äquimolaren Zusammensetzungen zu generalisieren. Unsere Ergebnisse legen nahe, dass ML-Modelle von kostengünstigen Berechnungen einfacherer Systeme auf komplexere Szenarien verallgemeinern können. Darüber hinaus diskutieren wir den Einfluss der Datensatzgröße und zeigen, dass der Informationsverlust, der mit der Verwendung nicht entspannter Strukturen verbunden ist, die Generalisierungsleistung erheblich beeinträchtigen könnte. Insgesamt beleuchtet diese Forschung mehrere kritische Aspekte des HEM-Modellings und bietet Einblicke in datengestütztes atomistisches Modelling von HEMs.