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Zusammenfassung Die Vergiftung durch unerwünschte Zwischenprodukte oder Verunreinigungen beeinträchtigt erheblich die katalytischen Eigenschaften von Katalysatoren auf Edelmetallbasis. Hierbei werden hochentropische Intermetallische i ‐(PtPdIrRu) 2 FeCu (HEI) konstruiert, um die stark adsorbierten Kohlenmonoxid-Zwischenprodukte (CO*) während der Oxidationsreaktion von Ameisensäure zu hemmen. Durch vielfach skalierte strukturelle Charakterisierungen wird ermittelt, dass HEI-Nanopartikel mit teilweise negativen Pt-Oxidationszuständen, verdünnten Pt/Pd/Ir/Ru-atomaren Stellen und einer durchschnittlichen Größe von weniger als 2 nm ausgestattet sind. Dank der optimierten Strukturen zeigen HEI-Nanopartikel mehr als eine 10-fache Verbesserung der intrinsischen Aktivität im Vergleich zu reinem Pt und eine deutlich verbesserte Massenaktivität/Dauerhaftigkeit im Vergleich zu ternären i ‐Pt 2 FeCu intermetallischen Gegenstücken. In situ-Infrarotspektroskopie zeigt, dass sowohl Brücken- als auch Top-CO* auf reinem Pt begünstigt werden, aber auf HEI limitiert sind. Weitere theoretische Erläuterungen deuten darauf hin, dass HEI eine viel schwächere Bindung von CO* an Pt-Stellen und eine langsame Diffusion von CO* zwischen unterschiedlichen Stellen aufweisen, im Gegensatz zu reinem Pt, wo CO* stärker gebunden ist und leicht auf größeren Pt-atomaren Ensembles diffundiert. Diese Arbeit bestätigt, dass HEIs vielversprechende Katalysatoren sind, die die Vorteile von Intermetallischen und hochentropischen Legierungen integrieren.
Shen et al. (Mittwoch,) haben diese Frage untersucht.