Mikroskopisches Verständnis der thermischen Transporteigenschaften in der Ebene von 2H-Übergangsmetall-Dichalkogeniden

Übergangsmetall-Dichalkogenide (TMDs) sind eine Klasse von schichtartigen Materialien, die großes Potenzial für eine Vielzahl von Anwendungen bieten. Ihre praktische Verwendung kann durch ihre thermischen Transporteigenschaften eingeschränkt sein, deren genaue Bestimmung sich sowohl theoretisch als auch experimentell als herausfordernd erwiesen hat. Wir haben eine umfassende theoretische Untersuchung der Wärmeleitfähigkeit von vier gängigen TMDs, MoSe2, WSe2, MoS2 und WS2, bei Raumtemperatur durchgeführt, um die Schlüsselfaktoren zu bestimmen, die ihr thermisches Verhalten beeinflussen. Wir analysieren diese Materialien mit Berechnungen, die mit dem Programm für anharmonische Gitterschwingungen und dem Formalismus der Boltzmann-Transportgleichung durchgeführt werden, wie er in der temperaturabhängigen effektiven Potenzialmethode implementiert ist. Innerhalb dieses Rahmens analysieren wir die mikroskopischen Parameter, die die Wärmeleitfähigkeit beeinflussen, wie die Phononendisperison und die Phononlebensdauern. Ziel ist es, den Ursprung der Unterschiede in der Wärmeleitfähigkeit zwischen diesen kanonischen TMD-Materialien genau zu identifizieren. Wir vergleichen ihre in-plane thermischen Eigenschaften in monolayer- und Bulk-Form und analysieren, wie die Dicke und die chemische Zusammensetzung das thermische Transportverhalten beeinflussen. Wir zeigen, wie Bindung und die Kristallstruktur die thermischen Eigenschaften beeinflussen, indem wir die TMDs mit Silizium vergleichen und die Fälle von Bulk-Silizium und monolayer-Silicen berichten. Wir stellen fest, dass der Typ der Interlayer-Bindung (kovalent vs. van der Waals), der in der Struktur enthalten ist, entscheidend für den Wärmefluss ist. In zweidimensionalem Silicen beobachten wir eine Reduktion um den Faktor ∼15 im Vergleich zur Bulk-Wärmeleitfähigkeit von Si, bedingt durch die kleineren Gruppen-Geschwindigkeiten und kürzeren Phononlebensdauern. In den TMDs, wo die Gruppen-Geschwindigkeiten und die Phononbänder beim Übergang von Bulk zur monolayer-Grenze nicht signifikant variieren, sehen wir keinen so starken Rückgang der Wärmeleitfähigkeit: nur einen Faktor von 2–3. Darüber hinaus zeigt unsere Analyse, dass Unterschiede in der Wärmeleitfähigkeit aus Variationen in der atomaren Spezies, Bindungsstärken und Phononlebensdauern resultieren. Diese Faktoren sind eng miteinander verknüpft und wirken sich gemeinsam auf die gesamte Wärmeleitfähigkeit aus. Wir untersuchen jeden dieser Faktoren separat und erklären, wie sie den Wärmefluss beeinflussen. Wir studieren auch künstliche TMDs mit modifizierten Massen, um zu bewerten, wie die Chemie der Verbindungen die mikroskopischen Größen und damit die Wärmeleitfähigkeit verändert. Veröffentlicht von der American Physical Society 2024