Der Einfluss von Salzanionen in etherbasierten Elektrolyten auf die elektrochemische Leistung von Natrium-Ionen-Batterien: Eine Fallstudie zu Hartkohle

Zusammenfassung Im Vergleich zum weit verbreiteten esterbasierten Elektrolyten ist die Hartkohle (HC) Elektrode besser mit dem etherbasierten Pendant in Natrium-Ionen-Batterien kompatibel, was zu einer verbesserten Zyklusstabilität und robuster Möglichkeit zur Schnellladung führen kann. Der Einfluss des Salzanionen auf die elektrochemische Leistung von HC-Elektroden ist jedoch noch nicht vollständig verstanden. In dieser Studie wurde die anionische Chemie zur Regulierung der Stabilität von Elektrolyten und der Leistung von Natrium-Ionen-Batterien systematisch untersucht. Diese Arbeit zeigt Unterschiede in der reduktiven Stabilität der Anionenart, der Redoxkinetik und dem Bestandteil/Struktur der festen Elektrolytschnittstelle (SEI) mit unterschiedlichen Salzen (NaBF4, NaPF6 und NaSO3CF3) im typischen Ether-Lösungsmittel (Diglyme). Besonders die Dichtefunktionaltheorie-Berechnung zeigt die bevorzugte Zersetzung von PF6− aufgrund der reduzierten reduktiven Stabilität der Anionen in der Solvationsstruktur, was zur Bildung von NaF-reicher SEI führt. Weitere Untersuchungen zur Redoxkinetik zeigen, dass NaPF6/Diglyme die schnelle ionische Diffusionsdynamik und eine niedrige Ladungsübertragungsbarriere für die HC-Elektrode induzieren kann, was zu einer überlegenen Natriumspeicherleistung in Bezug auf die Fähigkeit zur Schnellladung und die Zykluslebensdauer führt, die die von NaBF4/Diglyme und NaSO3CF3/Diglyme übertreffen. Darüber hinaus bietet diese Arbeit wertvolle Erkenntnisse zur Optimierung des elektrochemischen Verhaltens von Elektrodmaterialien durch Regulierung der anionischen Gruppe im Elektrolyten.