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Zusammenfassung Die Modulation der elektronischen Struktur aktiver Stellen ist von entscheidender Bedeutung in der Fenton-Katalyse, da sie eine vielversprechende Strategie zur Steigerung der H2O2-Aktivierung bietet. Allerdings ist die effiziente Generierung von Hydroxylradikalen (•OH) oft auf die unoptimierte Koordinationsumgebung aktiver Stellen beschränkt. Darüber hinaus berichten wir über das rationale Design und die Synthese von Eisenoxyfluorid (FeOF), dessen Eisenstandorte stark mit den elektronegativsten Fluoratomen in einer charakteristischen Einheit von F-(Fe(III)O3)-F koordiniert sind, um eine effektive H2O2-Aktivierung mit potenter •OH-Generierung zu gewährleisten. Die Ergebnisse zeigen, dass die Fluor-Koordination eine entscheidende Rolle bei der Senkung der lokalen Elektronendichte und der Optimierung der elektronischen Strukturen der Eisenstandorte spielt, wodurch die geschwindigkeitsbestimmende H2O2-Adsorption und die anschließenden Peroxylbindungsspaltungreaktionen erleichtert werden. Folglich zeigt FeOF eine signifikante und pH-anpassbare •OH-Ausbeute (~450 µM) mit hoher Selektivität, die 1 ~ 3 Größenordnungen höher ist als bei den modernsten eisenbasierten Katalysatoren, was zu hervorragenden Abbauaktivitäten gegen verschiedene organische Schadstoffe unter neutralen Bedingungen führt. Diese Arbeit bietet grundlegende Einblicke in die Funktion der Fluor-Koordination bei der Steigerung der Fenton-Katalyse auf atomarer Ebene, was das Design effizienter aktiver Stellen für eine nachhaltige Umweltremediation inspirieren könnte.
Yu et al. (Tue,) haben diese Frage untersucht.