Stickstoffsäure‐vermittelte künstliche Harnstoff‐Photosynthese mit N2 und CO2

Zusammenfassung Die photocatalytische Harnstoffsynthese, die N2 und CO2 als Rohstoffe sowie nachhaltige Sonnenenergie nutzt, stellt eine umweltfreundliche und vielversprechende alternative Strategie dar. Die konventionellen unidirektionalen gasphasen Co‐Reduktionstechniken stellen jedoch strenge Anforderungen an das Design von Schlüssel-Katalysatoren, Reaktionskontrolle, Massentransfer und andere Aspekte, aufgrund der Unterschiede in physikalischen Eigenschaften, Struktur und katalytischen Kinetik zwischen N2 und CO2. Hier wird Ru‐TiO2 synthetisiert und als effektiver Katalysator für die Harnstoff-Photosynthese durch einen stickstoffsäurevermittelten Ansatz verwendet, der die Stickstoffoxidation und die anschließende kinetisch vorteilhafte Nitrat- und CO2‐Co‐Reduktion kombiniert. Eine Harnstoffausbeute von 24,95 µmol h−1 g−1 kat. wird durch eine innovative intermittierende Beleuchtungstechnik erzielt, mit AQE-Werten von 4,7 % und 6,3 % bei 380 bzw. 420 nm. Die bemerkenswerte Photoaktivität wird der einzigartigen, sauerstoffvakanzierten Ru-Nanostruktur (Ru‐O4Ti1) zugeschrieben, die inertielle N2-Moleküle effektiv aktiviert, um die Differenz der orbitalen Energieniveaus zu verringern, die Bildung entscheidender *NN(OH)‐Zwischenprodukte erleichtert und als „elektronische Pumpe“ fungiert, um den Elektronegativitätseffekt zu vermeiden, um den Elektronentransfer vom Stickstoff zum TiO2-Träger für die Harnstoff-Photosynthese zu erleichtern. Diese Studie präsentiert bahnbrechende Erkenntnisse zur Aktivierung der Stickstoffoxidation und bietet brandneue Ideen zur direkten Ressourcennutzung von Stickstoff.