Selektive Hydrodeoxygenierung von α, β-ungesättigten Carbonylverbindungen zu Alkenen

Zusammenfassung Die selektive Hydrodeoxygenierung von α, β-ungesättigten Carbonylgruppen zu Alkenen stellt aufgrund der Anwesenheit mehrerer funktioneller Gruppen eine erhebliche Herausforderung dar. In dieser Studie entwickeln wir einen ZnNC-X-Katalysator (X steht für die Kalzinierungstemperatur), der sowohl Lewis-säure-basische Stellen als auch Zn-Nx-Stellen integriert, um diese Herausforderung zu bewältigen. Unter den Katalysatorvarianten zeigt der ZnNC-900-Katalysator eine beeindruckende Selektivität für Alkene in der Hydrodeoxygenierung von α, β-ungesättigten Carbonylverbindungen und erzielt eine Selektivität von bis zu 94,8 %. Durch umfassende Mechanismusuntersuchungen und Katalysatorcharakterisierung identifizieren wir die Lewis-säure-basischen Stellen als verantwortlich für die selektive Hydrierung von C=O-Bindungen, während die Zn-Nx-Stellen den anschließenden selektiven Hydrodeoxygenierungsschritt erleichtern. Darüber hinaus zeigt der ZnNC-900-Katalysator eine breite Anwendbarkeit über ein vielfältiges Spektrum ungesättigter Carbonylverbindungen. Diese Erkenntnisse bieten nicht nur wertvolle Einblicke in das Design effektiver Katalysatoren zur Steuerung der Alkenselektivität, sondern erweitern auch den Rahmen nachhaltiger Transformationen in der synthetischen Chemie.