Beschleunigte Entdeckung molekularer Nanojunction-Photokatalysatoren zur Wasserstoffentwicklung durch automatisiertes Screening und Fließsynthese

Zusammenfassung Die Entdeckung und Optimierung von multikomponentigen organischen Halbleitern ist typischerweise ein arbeitsintensiver Prozess. Hochdurchsatz-Experimente können dies beschleunigen, jedoch sind die Ergebnisse von Kleinversuchen nicht immer auf die Produktion von Bulk-Materialien übertragbar. Hier berichten wir über die beschleunigte Entdeckung molekularer Nanojunction-Photokatalysatoren basierend auf einer kombinatorischen Donator-Akzeptor-Molekülbibliothek, unterstützt durch hochdurchsatzautomatisches Screening. Das aus diesem Hochdurchsatzbatchescreening gewonnene Wissen wird dann auf einen skalierten, flussbasierten Syntheseprozess übertragen. Der skalierte molekulare Nanojunction MTPA-CA:CNP147 (3-(4-(bis(4-methoxyphenyl)amino)phenyl)-2-cyanoacrylsäure:2,6-bis(4-cyanophenyl)-4-(4′-fluoro-1,1′-biphenyl-4-yl)pyridin-3,5-dicarbonitril) zeigt eine opferbare Wasserstoffentwicklungsrate von 330,3 mmol h −1 g −1 bei einer externen quantenmechanischen Effizienz von 80,3 % bei 350 nm, was zu den höchsten berichtet wird für einen organischen Photokatalysator. Eine eindimensionale Nanofaserarchitektur wurde für diese molekulare Nanojunction identifiziert, die eine effiziente Ladungstrennung zeigt. Elektronische Struktur-Eigenschaft-Korrelationen über die Photokatalysatorbibliothek zeigen, dass eine moderate Bindungsenergie zwischen den Donator- und Akzeptormolekülen ein potenzieller Faktor für die effiziente Bildung molekularer Nanojunctions ist.