Kommunikation: Modellierung geschichteter mosaikartiger Perowskitlegierungs-Mikrostrukturen über verschiedene Längenskalen hinweg mittels eines Packalgorithmus

Geschichtete "Mosaik"-Metallhalogenid-Perowskitmaterialien zeigen eine Vielzahl von Mikrostrukturen, die das Spektrum von Ordnung und Unordnung abdecken und durch die Zusammensetzung ihrer konstituierenden B-Ort-Oktahederspezies abgestimmt werden können. Solche Materialien werden typischerweise mit rechnerisch aufwendigen ab initio-Methoden modelliert, diese Ansätze sind jedoch stark auf kleine Proben beschränkt. Hier entwickeln wir einen hocheffizienten Hartteilchen-Packalgorithmus zur Modellierung großer Proben dieser geschichteten komplexen Legierungen, der eine genaue Bestimmung der geometrischen und topologischen Eigenschaften der B-Ort-Anordnungen innerhalb der Ebene der anorganischen Schichten über verschiedene Längenskalen ermöglicht. Unsere Ergebnisse stimmen gut mit verschiedenen Experimenten überein, und daher umgeht unser Algorithmus die Notwendigkeit für umfassende ab initio-Berechnungen. Die genaue Vorhersagekraft unseres Algorithmus demonstriert, wie unser minimalistisches Hartteilchenmodell komplexe Wechselwirkungen und Dynamiken wie inkohärente thermische Bewegung, aus der Ebene herausragende Oktahederneigung und Bindungsverdichtung/-dehnung effektiv erfasst. Wir zeigen spezifisch, dass die zusammensetzungsabhängige Mischbarkeit, die unser Algorithmus für bestimmte Silber-Eisen- und Kupfer-Indium-gelagerte Legierungen vorhersagt, mit vorherigen experimentellen Beobachtungen übereinstimmt. Darüber hinaus quantifizieren wir den Mischungsgrad in den simulierten Strukturen über verschiedene Längenskalen hinweg mithilfe unserer kürzlich entwickelten empfindlichen "Mischungs"-Metrik. Die großen strukturellen Schnappschüsse, die unser Algorithmus bereitstellt, werfen auch Licht auf zuvor experimentell gemessene magnetische Eigenschaften eines Kupfer-Indium-Systems. Die Verallgemeinerung unseres Algorithmus zur Modellierung von 3D-Perowskitlegierungen wird ebenfalls diskutiert. Zusammenfassend ermöglichen unser Packmodell und unsere Mischungsmetrik eine genaue Erkundung des enormen Raums hypothetischer geschichteter mosaikartiger Legierungszusammensetzungen und die Identifizierung von Materialien mit potenziell wünschenswerten optoelektronischen und magnetischen Eigenschaften.