Flexoelektrische Domänenwände ermöglichen die Ladungstrennung und den Transport in kubischen Perovskiten

Zusammenfassung Die außergewöhnliche Energieernteneffizienz von Blei-Halogenid-Perovskiten ergibt sich aus ungewöhnlich langen Diffusionslängen von Photokalletern und Rekombinationslebensdauern, die selbst in fehlerreichen, lösungsgewachsenen Proben bestehen bleiben. Paradoxerweise sind Perovskite auch dafür bekannt, sehr kurze Exzitonzerfallszeiten zu haben. Hier lösen wir diesen scheinbaren Widerspruch, indem wir zeigen, dass Schlüsssel-Optoelektronik-Eigenschaften von Perovskiten durch lokalisierte flexoelektrische Polarisation erklärt werden können, die an Schnittstellen zwischen Domänen spontaner Dehnung confined ist. Mit Hilfe von Birefringenz-Abbildungen, elektrochemischer Färbung und Null-Bias-Photostrommessungen visualisieren wir die Domänenstruktur und untersuchen direkt die zugehörigen inneren Felder in nominalen kubischen Einkristallen von Methylammonium-Blei-Bromid. Wir zeigen, dass lokalisierte flexoelektrische Felder Elektronen und Löcher räumlich an gegenüberliegenden Seiten der Domänenwände trennen und die Rekombination exponentiell unterdrücken. Domänenwände fungieren somit als effiziente mesoscopic Transportkanäle für langlebige Photokalleter und verknüpfen mikroskopisch strukturelle Heterogenität mit Ladungstransport und bieten mechanistisch informierte Designprinzipien für Perovskit-Solarenergietechnologien.