ZUSAMMENFASSUNG Festkörperelektrolyt-Lithium-Metall-Batterien (ASSLMBs) mit Sulfid-Elektrolyten versprechen eine überlegene Energiedichte und Sicherheit, werden jedoch durch chemische Inkompatibilität an der Grenzfläche und mechanisches Versagen zwischen Sulfid-Elektrolyten und Lithium-Metall behindert. Hier konstruieren wir eine multifunktionale siloxanbasierte organisch-anorganische Hybrid-Interphase (PD3F-Li) durch in situ reduzierte anorganische Nanodomänen (LiIn/In, LiF und LiSixOy) innerhalb eines flexiblen Siloxan-Netzwerks direkt auf der Lithiumoberfläche via Ringöffnungspolymerisation von 1,3,5-Trimethyl-1,3,5-tris(3,3,3-trifluorpropyl)cyclotrisiloxan (D3F). Das One-Pot-Lösungsverfahren formt eine 10 µm dicke Zwischenschicht, die chemisch immun gegenüber Li5.5PS4.5Cl1.5 (LPSC) und mechanisch stabil gegenüber Lithiumdendriten ist. Zudem blockiert die Hybridmatrix Grenzflächen-Nebenreaktionen, unterdrückt die Ausbreitung von Dendriten und erhält engen Kontakt sowie schnelle Ionen-Transportkinetik während des Lithium-Beschichtens/Abtragens. Folglich liefert die symmetrische Zelle PD3F-Li||PD3F-Li eine ultrahohe kritische Stromdichte von 3,8 mA cm−2. Die Vollzelle PD3F-Li|LPSC|LiNi0.7Co0.1Mn0.2O2 zeigt eine Anfangskapazität von 136,0 mA h g−1 sowie eine hohe Kapazitätserhaltung von 84,6 % nach 250 Zyklen, mehr als doppelt so hoch wie bei der unbeschichteten Li-Zelle (36,7 %). Zudem erreicht die Vollzelle eine lange Zykluslebensdauer von 1100 Zyklen bei 79,5 % Kapazitätserhalt bei 2C. Diese siloxan-In-gekoppelte Chemie bietet einen skalierbaren, kostengünstigen Weg zur Herstellung langlebiger Sulfid-Lithium-Grenzflächen für die nächste Generation hochenergetischer und langlebiger ASSLMBs.
Song et al. (Fri,) untersuchten diese Fragestellung.