Die Lebensdauer des Katalysators ist ein wichtiges technisches Hindernis bei der Cu-basierten CO₂-Reduktion (CO₂R), wobei Umstrukturierungen durch Auflösung und Wiedereinlagerung häufig als Ursache für den Selektivitätsverlust berichtet werden. Hier untersuchen wir, wie sich atomistische Umstrukturierungen auf der Mikroebene von gasdiffusions-elektrodenbasierten Systemen manifestieren und letztlich die Langzeitleistung der CO₂R beeinträchtigen. Mit einer Flow-Cell-CO₂R-Elektrolyseur-Konfiguration und einer kupferbeschichteten PTFE-Gasdiffusionselektrode zeigen wir zunächst, wie Spannungsschwankungen zu einer gerichteten in-plane Kupfermigration und Porositätsänderungen führen, die eine Abnahme der CO- und Ethylenproduktion durch blockierte Katalysatorporen verursachen. Durch die Einbringung verschiedener Ionomer- und inertischer Kohlenstoffüberzüge auf Kupfer demonstrieren wir anschließend, wie der in-plane Abbau durch Modulation des lokalen pH-Werts und der Spannungshomogenität der Elektrode gemindert wird, was zu einer Verzehnfachung der Ethylen-Lebensdauer führt. Letztlich wird die durch Plane kompakte Kupferschicht der begrenzende Degradationspfad. Zusammen liefern diese Ergebnisse eine Erklärung für das Paradoxon, warum Kupferdegradation in Membran-Elektroden-Anordnungen 100-fach höhere Stabilitäten als H-Zellen- und Flow-Cell-Architekturen zeigt.
Kok et al. (Wed,) haben diese Fragestellung untersucht.