Stabilität der Grenzfläche in Festkörperbatterien

Die Entwicklung von hochleitfähigen Festkörperelektrolyten für Lithium-Ionen-Batterien hat in den letzten Jahren rapide zugenommen, doch die Integration dieser neuen Materialien in leistungsstarke Batterien gestaltet sich als schwierig. Der interfaciale Widerstand ist mittlerweile der limitierende Faktor in vielen Systemen, aber die genauen Mechanismen dieses Widerstands sind noch nicht vollständig erklärt - teilweise, weil die experimentelle Bewertung der Grenzfläche sehr schwierig sein kann. In dieser Arbeit entwickeln wir eine rechnergestützte Methodik, um die Thermodynamik der Bildung resistiver interfacialer Phasen zu untersuchen. Die vorhergesagte Bildung interfacialer Phasen korreliert gut mit experimentellen Beobachtungen an der Grenzfläche und der Batterieleistung. Wir berechnen, dass Thiophosphat-Elektrolyte eine besonders hohe Reaktivität mit Hochvolt-Kathoden und ein enges elektrochemisches Stabilitätsfenster aufweisen. Außerdem stellen wir fest, dass eine Reihe bekannter Elektrolyte nicht von Natur aus stabil ist, sondern in situ mit der Elektrode reagiert, um passivierende, aber ionisch leitende Barriereschichten zu bilden. Als Referenz für Experimentatoren tabellieren wir die Stabilität und die erwarteten Zersetzungsprodukte für eine Vielzahl von Elektrolyt-, Beschichtungs- und Elektrodmaterialien, einschließlich zahlreicher leistungsstarker Kombinationen, die experimentell noch nicht getestet wurden.