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April 5, 2026Small2 citationsOpen Access

Minderung der Mn-gesteuerten Grenzflächeninstabilität in LiMn 0.5 Fe 0.5 PO 4 Kathoden für Lithium-Ionen-Batterien durch oberflächenintensives Ta-Doping

HLHyeji LeeKonkuk University WLWonjun LeeKonkuk University JJJi‐Won JungKonkuk University

Key Points

Ziel dieser Forschung ist es, die Stabilität und Leistung von LiMn0.5Fe0.5PO4 Kathoden für Lithium-Ionen-Batterien durch die Verwendung von oberflächenintensivem Ta-Doping zu verbessern.
Oberflächenintensives Ta-Doping auf LiMn0.5Fe0.5PO4-Partikeln angewendet
Die Auswirkungen auf Li+ Diffusion, Redox-Stabilität und elektrochemische Leistung bewertet
Hochtemperatur- und Hoch-SOC-Tests durchgeführt, um die Kapazitätsrückhaltung zu bewerten
Ta1@LMFP erreichte eine Kapazität von 105,58 mAh g^-1 bei 20 C, was deutlich höher ist als 82,27 mAh g^-1 für Ta0@LMFP
Die Kapazitätsrückhaltung unter Hoch-SOC-Bedingungen betrug 99,5% für Ta1@LMFP, verglichen mit 83,1% für Ta0@LMFP
Der Mn2+ Anteil erhöhte sich durch Ta-Doping von 53,9% auf 59,7%, wodurch die Ansammlung von Mn3+ reduziert wurde

Abstract

LiMnxFe1-xPO4 (LMFP) hat Potenzial für nächste Generation von Olivin-Kathoden für Li-Ionen-Batterien, leidet jedoch unter langsamer Li+ Diffusion entlang von 1D 010 Kanälen. Darüber hinaus zeigt LMFP aufgrund der Beteiligung von Jahn-Teller-aktiven Mn3+ Spezies erhöhte Polarisation und progressive Leistungsdegradierung unter Bedingungen hoher Raten und niedriger Temperaturen. Folglich wird das Mn2+/Mn3+ Redox im Bereich nah an der Oberfläche oberflächenintensiv, was die Mn-Lösung und Elektrolyt-Nebenreaktionen auslöst. Um dieses Problem anzugehen, verwenden wir oberflächenintensives Ta-Doping und nutzen die langsame Diffusionskinetik von Ta5+, um den nahen Oberflächenbereich von LiMn0.5Fe0.5PO4-Partikeln selektiv mit Ta anzureichern. Ta-Doping verstärkt das M─O-Gerüst und erweitert die Li─O- Diffusionswege, während der nahe Oberflächenanteil von Mn2+ von 53,9% auf 59,7% erhöht wird, wodurch die Ansammlung von Mn3+ unterdrückt wird. Elektrochemisch liefert Ta1@LMFP 105,58 mAh g-1 bei 20 C (71,1% der 0,1 C Kapazität) und übertrifft Ta0@LMFP (82,27 mAh g-1, 54,8%). Darüber hinaus behält Ta1@LMFP unter Bedingungen hoher SOC (60°C, 10d) 99,5% seiner Anfangskapazität bei, während Ta0@LMFP 83,1% beibehält, was bestätigt, dass Selbstentladung und interfaciale Degradation bei hohen Temperaturen und hohem SOC unterdrückt werden. Diese Arbeit zeigt, dass oberflächenintensives Ta-Doping den Betrieb von LMFP-basierten Kathoden bei einem breiten Temperaturbereich und hoher Leistung ermöglicht und gibt kompositorische und strukturelle Designrichtlinien zur Entwicklung robuster Kathodenmaterialien für Li-Ionen-Batterien vor.

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