Plasmon-induzierte heiße Träger in metallischen Nanopartikeln

Die Bildung von plasmonindizierten heißen Trägern zieht aufgrund ihres Potenzials für Anwendungen in der Photokatalyse, Photodetektion und Sonnenenergiegewinnung zunehmend Forschungsinteresse auf sich. Trotz erheblicher experimenteller Anstrengungen fehlt jedoch eine umfassende theoretische Beschreibung des Prozesses der heißen Trägerbildung. In dieser Arbeit entwickeln wir ein theoretisches Modell für den plasmonindizierten heißen Trägerprozess und wenden es auf sphärische Silbernanopartikel und Nanoshells an. In diesem Modell werden die Leitungselektronen des Metalls als freie Teilchen in einem endlichen sphärischen Potentialtopf beschrieben, und die plasmoninduzierte Produktion heißer Träger wird unter Verwendung von Fermis Goldener Regel berechnet. Wir zeigen, dass die Berücksichtigung von Vielkörpereffekten nur einen geringen Einfluss auf die Ergebnisse hat. Mithilfe des Modells berechnen wir die Rate der heißen Trägerbildung und stellen fest, dass sie dem spektralen Verlauf des Plasmonen eng folgt. Unsere Analyse zeigt, dass die Partikelgröße und die Lebensdauer der heißen Träger eine zentrale Rolle bei der Bestimmung sowohl der Produktionsrate als auch der Energiefreigabe der heißen Träger spielen. Größere Nanopartikelgrößen und kürzere Lebensdauern führen speziell zu höheren Trägerproduktionsraten, aber kleineren Energien, und umgekehrt. Wir charakterisieren die Effizienz des Prozesses der heißen Trägerbildung, indem wir eine Kenngröße einführen, die die Anzahl der erzeugten Hochenergie-Träger pro Plasmon misst. Darüber hinaus analysieren wir die räumliche Verteilung und Richtungsabhängigkeit dieser Anregungen. Die hier präsentierten Ergebnisse tragen zum grundlegenden Verständnis der plasmoninduzierten heißen Trägerbildung bei und bieten Einblicke zur Optimierung des Prozesses.