Selektive Wasserstoffreinigung durch Graphdiyne bei Umgebungstemperatur und -druck

Graphdiyne, ein kürzlich synthetisierter ein-Atom-dicker Kohlenstoff-Allotrop, ist atomar porös - charakterisiert durch ein regelmäßiges "Nanomesh" - und deutet auf eine Anwendung als Trennmembran für die Wasserstoffreinigung hin. Hier berichten wir über eine vollständige atomistische reaktive molekulare Dynamik-Untersuchung zur Bestimmung der selektiven Diffusionseigenschaften von Wasserstoff (H(2)) unter Kohlenmonoxid (CO) und Methan (CH(4)), einer Mischung, die auch als Synthesegas bekannt ist, ein Produkt der Vergasung erneuerbarer Biomasse (wie tierische Abfälle). Unter konstanten Temperatur-Simulationen stellen wir fest, dass der Massenfluss von Wasserstoffmolekülen durch eine Graphdiyne-Membran in der Größenordnung von 7 bis 10 g cm(-2) s(-1) (zwischen 300 K und 500 K) liegt, wobei Kohlenmonoxid und Methan isoliert bleiben. Mit einer einfachen Arrhenius-Beziehung bestimmen wir die Energie, die für die Permeation in der Größenordnung von 0,11 ± 0,03 eV für einzelne H(2)-Moleküle erforderlich ist. Wir stellen fest, dass die Zugabe von marginalem Anpressdruck (ungefähr 1 bis 2 pN pro Molekül, was einem kontrollierten Druckgradienten, ΔP, in der Größenordnung von 100 bis 500 kPa entspricht) die Trennung des Wasserstoffgases erfolgreich verbessern kann. Die Zugabe größerer treibender Kräfte (50 bis 100 pN pro Molekül) ist erforderlich, um Kohlenmonoxid oder Methan selektiv zu filtern, was darauf hindeutet, dass unter nahezu atmosphärischen Bedingungen nur Wasserstoffgas eine solche Membran passieren wird. Graphdiyne bietet eine einzigartige, chemisch inerte und mechanisch stabile Plattform, die eine selektive Gastrennung bei nominalen Drücken mit einem homogenen Materialsystem ermöglicht, ohne dass eine chemische Funktionalisierung oder die ausdrückliche Einführung von molekularen Poren erforderlich ist.