Monodisperse Au-Nanopartikel zur selektiven elektrokatalytischen Reduktion von CO2 zu CO

Wir berichten über die selektive elektrokatalytische Reduktion von Kohlendioxid zu Kohlenmonoxid auf Goldnanopartikeln (NPs) in 0,5 M KHCO3 bei 25 °C. Unter den getesteten monodisperse NPs mit 4, 6, 8 und 10 nm zeigen die 8 nm Au NPs die maximale Faraday-Effizienz (FE) (bis zu 90 % bei -0,67 V vs. reversibler Wasserstoffelektrode, RHE). Berechnungen der Dichtefunktionaltheorie legen nahe, dass mehr Kantenstellen (aktiv für die CO-Entwicklung) als Eckenstellen (aktiv für die konkurrierende H2-Entwicklungsreaktion) auf der Oberfläche der Au NPs die Stabilisierung der Reduktionszwischenprodukte, wie COOH*, und die Bildung von CO erleichtern. Dieser Mechanismus wird weiter durch die Tatsache unterstützt, dass in einer Matrix aus Butyl-3-methylimidazoliumhexafluorophosphat eingebettete Au NPs zur effizienteren Stabilisierung von COOH* eine noch höhere Reaktionsaktivität (3 A/g Massensaktivität) und Selektivität (97 % FE) bei -0,52 V (vs. RHE) aufweisen. Die Arbeit zeigt das große Potenzial der Verwendung von monodispersen Au NPs zur Optimierung der verfügbaren Bindungsstellen für Reaktionszwischenprodukte zur effizienten und selektiven elektrokatalytischen Reduktion von CO2 zu CO.