Erhöhte Selbstassemblierte Monolayer-Oberflächenabdeckung durch ALD NiO in p-i-n Perowskit-Solarzellen

Metallhalogenid-Perowskite haben aufgrund ihrer hervorragenden elektronischen Eigenschaften enorme Aufmerksamkeit erregt. Jüngste Fortschritte in der Geräteleistung und Stabilität von Perowskit-Solarzellen (PSCs) wurden durch die Anwendung von selbstassemblierenden Monolayers (SAMs) erzielt, die als eigenständige Lochtransportschichten in der p-i-n-Architektur dienen. Insbesondere werden phosphonische Säure-SAMs, die Indium-Zinn-Oxid (ITO) direkt funktionalisieren, derzeit für hochgradig effiziente Geräte eingesetzt. Trotz ihrer Erfolge ist bisher wenig über die Oberflächenbedeckung von SAMs auf ITO bekannt, die in PSC-Anwendungen verwendet werden und die Geräteleistung beeinträchtigen kann, da nicht abgedeckte Bereiche zu Kurzschlüssen oder niedrigen Leerlaufspannungen führen können. In dieser Studie untersuchen wir die Oberflächenbedeckung von SAMs auf ITO und stellen fest, dass das SAM von MeO-2PACz (2-(3,6-Dimethoxy-9H-Carbazol-9-yl)ethylphosphonsäure) inhomogen das ITO-Substrat bedeckt. Wenn jedoch eine Zwischenschicht aus NiO zwischen ITO und dem SAM eingesetzt wird, verbessert sich die Homogenität und somit die Oberflächenabdeckung des SAMs. In dieser Arbeit wird NiO durch plasmaunterstützte atomare Schichtabscheidung (ALD) mit Ni(MeCp)2 als Vorstufe und O2-Plasma als Mitreaktiv eingesetzt. Insbesondere führt die Anwesenheit von ALD NiO zu einer homogenen Verteilung von SAM-Molekülen auf dem Metalloxidbereich, begleitet von einem hohen Kurzschlusswiderstand in den Geräten im Vergleich zu denen mit SAM, der direkt auf ITO verarbeitet wurde. Gleichzeitig ist das SAM entscheidend für die Verbesserung der Leerlaufspannung von NiO + MeO-2PACz-Geräten im Vergleich zu denen mit nur NiO. Somit führt die Kombination aus NiO und SAM zu einer schmaleren Verteilung der Geräteleistung, die ein mehr als 20 % effizientes Champion-Gerät erreicht. Die Verbesserung der SAM-Bedeckung in Anwesenheit von NiO wird durch mehrere Charakterisierungstechniken bestätigt, einschließlich fortschrittlicher Bildgebung durch Transmissionselektronenmikroskopie (TEM), quantitativer Elementanalyse durch Rutherford-Backstreu-Spektrometrie (RBS) und Mapping der leitenden Atomkraftmikroskopie (c-AFM). Wir glauben, dass diese Erkenntnisse die Verwendung von phosphonsäurebasierten SAM-Molekülen in Perowskit-PV weiter fördern werden.