Amino-funktionalisierte ionische Flüssigkeit-verkettete kovalente organische Rahmenwerke für hoch effiziente CO2-Erfassung und -Umwandlung

Die rationale Integration gewünschter funktionaler Komponenten in ein Verbundmaterial kann die maßgeschneiderte Funktion verleihen, um den entsprechenden Zweck zu erreichen. Dies ist der erste Fall, in dem eine Reihe von AeImBrX%-TAPT-COFs (X = 0, 17, 33, 50, 67, 83, 100) durch die chemische Integration der amino-funktionalisierten Imidazol-ionischen Flüssigkeit (NH2-IL) in die Kanalwände mesoporöser kovalenter organischer Rahmenmaterialien (HOX%-TAPT-COFs) hergestellt wurden. Durch die polarisierten Gruppen (Aminogruppen) und die zahlreichen Imidazol-Kationen von NH2-IL sowie ihre mikroporöse Natur zeigen die erhaltenen AeImBrX%-TAPT-COFs eine höhere CO2-Erfassungsaktivität als die HOX%-TAPT-COFs. Infolgedessen steigt die CO2-Gleichgewichtserfassungskapazität von 62,6 auf 117,4 mg/g, was entscheidend für die Speicherung ausreichender CO2-Mengen um die katalytischen aktiven Stellen herum ist. Darüber hinaus kann der synergistische Effekt von −NH2 und Br– in NH2-IL auch die Reaktionsgeschwindigkeit der Cycloadditionsreaktion verbessern. Die Eigenschaften der AeImBrX%-TAPT-COFs tragen zur effizienten Erzeugung von cyclischem Carbonat bei, indem sie die CO2-Epoxid-Cycloaddition heterogen katalysieren, ohne Lösungsmittel und Katalysatoren zu verwenden. Insbesondere hat AeImBr83%-TAPT-COF eine CO2-Gleichgewichtserfassungskapazität von 117,4 mg/g und einen Ertrag an Cyclochloroallylcabonat von 99,1%. Aufgrund der Verwendung der chemischen Verknüpfungsmethode weisen AeImBrX%-TAPT-COFs eine ausgezeichnete Stabilität und Lebensdauer auf. Die Gleichgewichtserfassungskapazität und der Ertrag an Cyclochloroallylcabonat erreichen 112,7 mg CO2/g Adsorbens und 95,0% im achten Zyklus.