Elektrosynthese von Formamid aus Methanol und Ammoniak unter ambienten Bedingungen

Die elektrochemische Umwandlung von reichlich vorhandenen kleinen Molekülen, die Kohlenstoff und Stickstoff enthalten, in wertvolle organische Stickstoffverbindungen ist verlockend, um die Abhängigkeit von fossiler Energie zu verringern. Hier berichten wir über einen einstufigen elektrochemischen Oxidationsansatz zur Umwandlung von Methanol und Ammoniak in Formamid unter ambienten Bedingungen über einen Pt-Elektrokatalysator, der eine Selektivität von 74,26 % von Methanol zu Formamid und eine Faradaische Effizienz von 40,39 % bei einer Stromdichte von 100 mA cm-2 bietet, was einen wirtschaftlichen Vorteil gegenüber der herkömmlichen Herstellung auf Grundlage einer techno-ökonomischen Analyse verschafft. Ein 46-stündiger kontinuierlicher Test, der in der Flusszelle durchgeführt wurde, zeigt keinen Leistungsabfall. Die kombinierten Ergebnisse von In-situ-Experimenten und theoretischen Simulationen enthüllen den Mechanismus der C-N-Bindungsbildung durch nucleophile Angriff von NH3 auf ein aldehydähnliches Zwischenprodukt, das aus der Elektrooxidation von Methanol abgeleitet ist. Diese Arbeit bietet einen Ansatz zur Synthese von Formamid über C-N-Kopplung und kann auf die substanziellere Synthese anderer wertvoller organischer Stickstoffchemikalien (z.B. Acetamid, Propenamid, Formylmethylamin) erweitert werden.