Verbesserte Niedrigtemperatur-NH3-SCR-Aktivität von MIL-100(Fe)-Katalysatoren durch Engineering der Kalzinierungsatmosphäre: Strukturregulierung und Reaktionsmechanismus

Eisenbasierte metall-organische Netzwerk-Katalysatoren (MOFs) zeigen vielversprechendes Potenzial in der NH3-SCR-Entstickung. Eine gezielte Regulierung der Kalzinierungsprozesse ist entscheidend für die Optimierung der Niedrigtemperatur-NH3-SCR-Leistung von MIL-100(Fe)-Katalysatoren. Diese Studie untersuchte systematisch die Auswirkungen von vier Kalzinierungsatmosphären (N2, Luft, N2 → Luft, Luft → N2) auf ihre Struktur und Entstickungsaktivität, wobei die Kalzinierungsatmosphäre die Katalysatorenstruktur durch Ligandenzerfall, Dispersion/Wertigkeit von Fe-Arten, Verteilung saurer Stellen und Anpassungsfähigkeit der Porenstruktur regulierte. Der MIL-100(Fe)-NA (N2 → Luft) Katalysator zeigte bei 300 °C eine NOx-Umwandlung von 94 %, eine nahezu 100 %ige N2-Selektion sowie eine extrem niedrige scheinbare Aktivierungsenergie von 12,93 KJ·mol–1 und hervorragende SO2-Förderwirkung und Stabilität. Seine Überlegenheit ergibt sich aus einer gleichmäßigen kubischen Clusterstruktur, hohem Fe-Gehalt, starker Redoxkapazität und reichlich vorhandenen medium-starken sauren Stellen. Eine quantitative Analyse der Struktur-Eigenschaft-Aktivitäts-Korrelation bestätigt, dass der Gehalt an Lewis-Säurestellen, das Verhältnis von Gitter-Sauerstoff und die Redoxkapazität die Schlüsselfaktoren für die Katalysatoraktivität bestimmen, nicht physikalische Eigenschaften wie die spezifische Oberfläche. In situ DRIFTS bestätigte, dass der Katalysator sowohl den Langmuir-Hinshelwood- als auch den Eley-Rideal-Mechanismus folgt. Diese Arbeit bietet einen umweltfreundlichen Weg zur Innovation der Vorbereitungsprozesse von aus Fe-MOFs gewonnenen Katalysatoren und bietet eine Referenz für hocheffiziente katalytische Materialien in der industriellen NOx-Weiterbehandlung.