Aufdeckung des Aktivitätsursprungs eines kupferbasierten Elektrokatalysators für die selektive Nitratreduktion zu Ammoniak

Die Aufdeckung der aktiven Phase von katalytischen Materialien unter Reaktionsbedingungen ist wichtig für den Bau effizienter Elektrokatalysatoren zur selektiven Nitratreduktion zu Ammoniak. Der Ursprung der signifikanten Aktivitätssteigerung von CuO (Faradaische Effizienz: 95,8 %, Selektivität: 81,2 %) in Bezug auf die selektive elektrochemische Reduktion von Nitrat zu Ammoniak wurde untersucht. 15 N-Isotopenmarkierungsversuche zeigten, dass Ammoniak aus der Nitratreduktion stammte. 1 H NMR-Spektroskopie und kolorimetrische Methoden wurden durchgeführt, um Ammoniak zu quantifizieren. In situ Raman und ex situ Experimente zeigten, dass CuO elektrochemisch in Cu/Cu2 O umgewandelt wurde, was als aktive Phase dient. Die kombinierten Ergebnisse der Online-differenziellen elektrochemischen Massenspektrometrie (DEMS) und DFT-Berechnungen zeigten, dass der Elektronentransfer von Cu2 O zu Cu an der Grenzfläche die Bildung des *NOH-Intermediat unterstützen und die Wasserstoffentwicklungsreaktion unterdrücken könnte, was zu hoher Selektivität und Faradaischer Effizienz führt.