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Die Aufdeckung der Dynamik der aktiven Stellen unter Betriebsbedingungen ist entscheidend, um eine erhöhte Aktivität, verbesserte Stabilität und reduzierte Kosten von Elektrokatalysatoren für die Sauerstoffentwicklungsreaktion (OER) in Protonenaustauschmembran-Elektrolyten zu realisieren. Hier identifizieren wir auf atomarer Ebene potenzialgesteuerten dynamisch gebundenen Sauerstoff an atomar dispergierten hetero-nitrogen-konstruierten Ir-Stellen (AD-HN-Ir) unter den OER-Bedingungen, um dem atomar dispergierten Ir-Elektrokatalysator ultrahohe elektrochemische saure OER-Aktivität zu verleihen. Mit in-situ Synchrotronstrahlung Infrarot- und Röntgenabsorptionsspektroskopien beobachten wir direkt, dass ein Sauerstoffatom an der Ir aktiven Stelle mit einer O-hetero-Ir-N4-Struktur als ein elektrophileren aktiven Zentrum im Experiment gebildet wird, was effektiv die Generierung von Schlüssel- *OOH-Intermediaten unter Betriebspotentialen fördert; dieser Prozess begünstigt die Dissoziation von H2O über Ir aktiven Stellen und die Widerstandsfähigkeit gegen Überoxidation und Auflösung der aktiven Stellen. Der optimale AD-HN-Ir-Elektrokatalysator liefert eine große Masseaktivität von 2860 A gmetal-1 und eine hohe Umsatzfrequenz von 5110 h-1 bei einer niedrigen Überspannung von 216 mV (10 mA cm-2), 480-510-mal höher als die der kommerziellen IrO2. Noch wichtiger ist, dass der AD-HN-Ir-Elektrokatalysator nach kontinuierlichem Betrieb von 100 h OER in einem sauren Medium keine offensichtliche Deaktivierung zeigt.
Su et al. (Thu,) haben diese Frage untersucht.